1868 yılında, 17 yaşında tıp okuyan abisinin yanına Barselona’ya gider. İlk eğitimini tamamladıktan sonra 22 yaşında mimarlık eğitimi almaya başlar. Üniversite öncesi dersleri çok zamanını almadığı için şehri gezerek gözlem yapar. Bu sırada Santa Maria del Mer Kilisesinden etkilenir. Gaudi’ye göre bu kilise, kamu mimarisiyle onu kullanacak topluluk arasındaki ideal işbirliğinin sembolüdür. Bu ilişkiyi kendi üslubuna katması daha sonrasında tasarlayacağı eserlerinin kamu tarafından kabul görmesinin en önemli etkenlerinden biridir.
Gaudi öğrencilik ve çalışma hayatını bir arada sürdürür. Ayrıca seminerler düzenler ve bazı lokal mimari ofislerde çalışır. Fikirleri ve bakış açısı onu diğer öğrencilerin içinde fark edilir hale getirir. Başarılı bir öğrenci olmasa da yaptığı katı modelleme ve taslaklar, hayranlık uyandırıcı olduğu kadar hocalarının çoğu zaman dikkatini çeker. İlk projelerinden iki tanesi fakülte tarafından sergiye layık görülür.